近日，304.cam永利集团杭州高等研究院催化团队程意副教授与中科院大连化物所杨晓飞研究员团队合作，在锂离子电池负极材料的表面调控方面取得研究进展。相关研究成果以LiF-enriched interphase promotes Li+ desolvation and transportation enabling high-performance carbon anode under wide-range temperature为题发表在Chemical Engineering Journal（中科院1区，IF=13.3）。304.cam永利集团为第一完成单位。
随着储能技术的发展，人们对锂离子电池快充性能、安全性和低温性能的要求越来越高。然而这些性能的提升主要受限于传统石墨负极表面缓慢的锂盐去溶剂化速度和锂离子传输速度。调控负极/电解质界面（SEI）的结构和化学组成被认为是解决以上问题的关键。研究表明，富含LiF 的SEI 膜有利于促进负极/电解质界面处离子传输并稳定界面结构，主要原因在于LiF 具有较低的离子传输能垒、较高的界面能和优异的化学结构稳定性。该研究采用锂化蒙脱土（Li-MMT）替代传统石墨负极，并利用富含极性官能团的木质素磺酸钠对负极表面SEI进行调控。与石墨相比，MMT具有更稳定的层间结构，而且其夹层之间的负电荷可以吸附阳离子与外界环境交换，如 Ca2+、Mg2+、K+、Fe2+ 等。当阳离子转变为 Li+（Li-MMT）时，MMT 将提供稳定而快速的Li+传输网络。同时，木质素磺酸钠所含的丰富极性官能团使电子较易从电解质界面表面转移，从而促进P-F键的断裂并在界面上产生LiF，形成富含LiF的SEI（图1）。
图1. 负极表面富含LiF的SEI构筑示意图
动力学研究和DFT理论计算表明，表面具有富LiF 界面层的MLLS负极具有更优异的锂盐去溶剂化能力和更快的锂离子传输速度。最终，MLLS负极在室温下发挥出较高的初始比容量、首圈库伦效率（1522 mAh g-1，92.4%）以及优异的快充和低温性能。在 -10oC，MLLS依然发挥出937 mAh g-1的可逆比容量，在-40oC的极端温度下也能达到150 mAh g-1。该研究为在负极表面构建富含LiF的SEI提供了一种简单低成本的有效策略，同时为具有优异快充性能和低温性能的锂离子电池负极材料提供了一种新的选择。
程意，304.cam永利集团杭州高等研究院“双龙学者”特聘教授，硕士生导师。辽宁省百千万人才计划“万层次”人才。主要研究方向为锂离子电池正极、负极、隔膜等关键材料的改性研究以及聚合物基全固态电池的开发设计。主持国家自然科学基金青年基金、省青年基金等省部级以上基金4项，累计发表SCI论文50余篇，其中以第一作者/通讯作者发表SCI论文23篇。
编辑：盛灿灿
